Новый вид низкотемпературной обожженной керамики Eu2Zr3(MoO4)9 был изготовлен традиционным методом твердотельной реакции. Смешанные порошки прокаливали при 600 ℃, а образцы спекали при 500–700 ℃ в течение 4 часов. Рентгеноструктурный анализ и уточнение по Ритвельду показали, что Eu2Zr3(MoO4)9 принадлежит к тригональной системе с пространственной группой R-3c. Ионность связи, энергия решетки и энергия связи керамики были рассчитаны по теории комплексной химической связи. Микроволновые диэлектрические свойства определяли на микроволновых частотах 9,7-14,7 ГГц с помощью анализатора цепей. Спектры в дальней инфракрасной области указывают на то, что основной вклад в поляризацию керамики Eu2Zr3(MoO4)9 вносит поглощение структурных фононных колебаний. Керамика, спеченная при 600 ℃ в течение 4 часов, показала наилучшие диэлектрические свойства с относительной диэлектрической проницаемостью (εr) 10,75, добротностью (Q·f) 74 900 ГГц и температурным коэффициентом резонансной частоты (τf) -8,88 ppm/℃.
Введение
С быстрым развитием технологий беспроводной связи микроволновая диэлектрическая керамика широко используется во многих областях, таких как мобильная связь и радиолокационные системы [1]. СВЧ диэлектрическая керамика должна обладать соответствующей относительной диэлектрической проницаемостью, более высокой добротностью и близким к нулю температурным коэффициентом резонансной частоты [2, 3]. В прошлом сообщалось о ряде диэлектрических керамических материалов с превосходными диэлектрическими свойствами для микроволнового излучения. [4-9] Некоторые типичные микроволновые диэлектрические керамики, такие как Al2O3-TiO2 [10, 11] и комплексные перовскиты (ABB'O3) [12], обладают превосходными микроволновыми диэлектрическими свойствами, однако их применение в высокоинтегрированных схемах ограничено из-за высокая температура спекания. Обычно для снижения температуры спекания часто использовались добавки для спекания, такие как фторид и добавка CuO. [13, 14] В последние несколько десятилетий были исследованы многочисленные безстекольные низкообжиговые керамики, такие как BaMg2V2O8 и Ba2LnV3O11 (Ln=Nd, Sm) [15, 16]. В последние годы появились сообщения о некоторых новых керамических системах, а также о низкотемпературной обожженной керамике [17-24]. Например, Li9Zr3NbO13, спеченный при 900 ℃, продемонстрировал превосходные микроволновые диэлектрические свойства: εr=21,3, Q·f=43 600 ГГц и τf=7,3 ppm/℃ [23]. Керамика (1-x)Li2TiO3-xLi2CeO3 может быть уплотнена при 850 ℃ и обладал микроволновыми диэлектрическими свойствами εr=21,2, Q·f=59,039 ГГц и τf=-7,4 ppm/℃ при x=0,14 [24]. Молибден (Mo), содержащий микроволновую диэлектрическую керамику, широко изучался благодаря ее низкой температуре спекания и превосходным микроволновым диэлектрическим характеристикам [25-27]. Панг и др. сообщили, что система CaMoO4-xY2O3-xLi2O обладает хорошими микроволновыми диэлектрическими свойствами с εr=9,5, Q·f=63,240 ГГц и τf=7,2 ppm/℃ при x=0,306 и спекании при 775 ℃ [25]. Панг и др. также исследованы микроволновые диэлектрические свойства керамики Ln2Mo3O12 (Ln=La, Nd). La2Mo3O12, спеченный при 930 ℃, показал низкое значение εr, равное 10,1, высокое значение Q·f, равное 60 000 ГГц, и значение τf, равное -80 ppm/℃, а Nd2Mo3O12, спеченный при 945 ℃, показал значение εr, равное 8,2, высокое значение Q·f, равное 80 000 ГГц и τf -60 ppm/℃ [26]. Кроме того, Zhang et al. В работе [27] сообщается о двух ультранизкотемпературных спеченных микроволновых диэлектрических керамиках Ag2Mo2O7 и Ag6Mo10O33. Первый имел отличные свойства с εr=13,3, Q·f=25 300 ГГц и f=-142 ppm/℃ при спекании при 460 ℃, а второй с εr=14, Q·f=8 500 ГГц и f=- 50 ppm/℃ при спекании при 500 ℃. Недавно Лю и соавт. [28] сообщили, что керамика Ln2Zr3(MoO4)9 (Ln=Sm, Nd) показала хорошие микроволновые диэлектрические свойства при спекании образцов при 875 ℃ и 850 ℃ соответственно. Впоследствии Лю и соавт. [29] сообщили, что керамика La2Zr3(MoO4)9, спеченная при 775 ℃ в течение 4 часов, обладала превосходными микроволновыми диэлектрическими свойствами εr=10,8, Q·f=50,628 ГГц и f=-38,8 ppm/℃. На этой основе в данной работе был исследован новый тип керамики Eu2Zr3(MoO4)9 на основе молибдена, а корреляции между микроволновыми диэлектрическими свойствами и внутренними факторами были изучены с помощью расчета теории химической связи и спектров дальнего инфракрасного диапазона.
………………
Выводы
Керамика Eu2Zr3(MoO4)9 синтезирована традиционным твердотельным методом. Рентгенограмма и уточнение Ритвельда ACCEPTED MANUSCRIPT 9 показали, что Eu2Zr3(MoO4)9 имеет однофазную структуру, принадлежащую тригональной системе с пространственной группой R-3c. СЭМ показала, что керамика, спеченная при 600 ℃, имеет плотное и однородное зерно. На основании теории химической связи значение εr зависело от ионности связи Eu-O. На значение Q·f в основном влияли энергия решетки и энергия связи Mo-O. Коэффициент теплового расширения связи Мо-О положительно влиял на значение τf. Кроме того, спектры дальнего инфракрасного диапазона показали, что основной поляризационный вклад для керамики Eu2Zr3(MoO4)9 заключается в поглощении структурных фононных колебаний в инфракрасной области, а не в рассеянии дефектных фононов. При этом образцы, спеченные при 600 ℃ в течение 4 ч, показали наилучшие диэлектрические свойства с εr=10,75, Q·f=74 900